硅是环境中最为常见的元素之一,在地壳中的丰度为28.8％,是多数植物生长的有益元素.在生态系统中,硅循环与碳和营养元素的循环密切相关.以往国内外对于硅循环的研究大多针对海洋和陆地生态系统,而湖泊-流域系统中硅的循环过程及其对碳和营养元素循环影响的研究尚且不多.本文结合国内外研究进展,综述硅在湖泊-流域系统的存在形态及分布,阐述硅在湖泊-流域系统中的基本循环过程,以及该循环过程对碳和养分循环的影响及其作用机制.在此基础上,提出了今后的研究工作应对湖泊硅素来源进行分析,并确定湖泊沉积物中植硅体与硅藻固碳量,同时完善湖泊氮、磷、硅含量及其生态化学计量关系,最后建立湖泊-流域系统硅-碳-养分耦合循环模型.本文有助于更好地了解湖泊-流域系统硅循环过程以及硅循环对碳、养分循环的影响机制,为缓解湖泊-流域水体富营养化现象和全球气候变化提供科学参考.

岩石化学风化影响着全球碳循环和气候变化,化学风化速率的估算及控制因素一直是研究的热点.为探究不同岩性混合小流域内化学风化速率及影响因素,于2018年9月对印江河流域、石阡河流域及余庆河流域采集河水样品并分析水化学特征.结果 表明:河水的总溶解性固体(TDS)平均值为244 mg·L-1,高于世界河流平均值(100 mg·L-1);TDS值的空间差异显示,岩性分布不同导致离子浓度的明显变化.流域中的优势阴阳离子分别为HCO3-和Ca2+,表明流域碳酸盐岩风化对河水水化学组成起主导作用;通过正演模型解析不同端元(大气、人为、硅酸盐岩和碳酸盐岩)对河流中总溶解阳离子贡献发现,支流中碳酸盐岩贡献变化明显(55.0％～93.9％),空间差异主要受岩性影响;印江河、石阡河和余庆河的硅酸盐岩风化速率分别为4.4、2.8和2.5 t·km-2·a-1,相应的CO2消耗速率为45×103、18×103和16×103 mol·km-2·a-1;碳酸盐岩风化速率显著高于硅酸盐岩风化速率,3条河流的碳酸盐岩风化速率分别为43.7、24.7和29.8 t·km-2·a-1;CO2消耗速率为498×103、284× 103和354×103 mol·km-2·a-1.研究表明,同一区域相同气候条件下流域风化的空间差异显示了岩性对河流风化的控制作用,其结果可用于区域水环境质量和碳循环评估.

流域开发和气候变化背景下,逐渐增强的人类活动已经显著影响湖泊系统演替及功能.本研究以云南程海为研究对象,通过对程海湖泊沉积物记录与现代调查数据相结合,重建了程海近250年来的生态环境变化过程,探讨了程海湖泊系统在富营养化以及水文波动等多重环境压力影响下的长期响应模式.结果 表明:1970年之前程海营养水平整体偏低,1970-2000年间缓慢增长,2000年后快速增加,初级生产力呈长期上升趋势.1993-2000年期间,引水工程显著增加了湖泊水动力强度和物种扩散能力,促进了直链藻和菱形藻的增加.程海沉积物记录的碳循环变化主要受内源输入的长期影响.富营养化是硅藻群落长期演替的主要驱动因子,其次是湖泊水动力条件的波动.对程海的生态修复与流域管理不仅需要关注水体营养盐的富集与流域污染物的控制,同时还要考虑到湖泊水文调控和水位波动的影响.

植硅体碳汇是草原碳汇的重要部分.本研究选取松嫩草原中禾本科群落、莎草科群落、菊科群落为对象,通过湿式灰化法提取植硅体,并通过碱溶分光光度法对植硅体碳量进行测定.根据植硅体含碳量估算了松嫩草原的植硅体碳封存速率,探讨了禾本科群落、莎草科群落、菊科群落植硅体碳封存能力的差异.结果 表明:松嫩草原的植硅体碳封存速率为1.67 kg CO2· hm-2·a-1.群落植硅体含碳量与植硅体含量之间有显著的负相关关系(P＜0.05,R2=0.94).不同群落植硅体碳封存能力存在显著的差异,群落植硅体碳封存速率分别为:莎草科群落(2.151 kg CO2·hm-2·a-1)、禾本科群落(1.716 kg CO2·hm-2·a-1)、菊科群落(1.218 kg CO,hm-2·a-1).群落植硅体碳封存能力受到群落组成、地上净初级生产力、植硅体形成过程的影响.以上结果可为完善草原碳循环研究提供依据.

目的 制备靶向标记的Cy5.5掺杂的二氧化硅纳米粒子,并研究其用于检测模型循环肿瘤细胞的可行性.材料与方法通过反相微乳液法及碳二亚胺法制备靶向上皮细胞黏附分子(EpCAM)的荧光二氧化硅纳米粒子,检测其结构形态、平均粒径、zeta电位、化学结构等基本理化性质;采用激光共聚焦显微镜及流式细胞术检测其对模型循环肿瘤细胞(CTC)系(乳腺癌MCF-7细胞)特异靶向能力.结果 成功制备了靶向标记的Cy5.5掺杂的二氧化硅纳米粒子,呈单分散粒径相对均一的球形形态,平均粒径为(128.52±4.10)nm,平均zeta电位为(-27.51±3.81)mV;紫外/可见光光谱及荧光光谱结果显示荧光染料Cy5.5掺杂入二氧化硅后并未改变其荧光性质;傅里叶红外光谱结果表明PEG成功修饰于荧光二氧化硅表面;激光共聚焦显微镜及流式细胞术提示制备的靶向荧光二氧化硅纳米粒子能特异地与模型循环肿瘤细胞结合.结论 制备的靶向荧光二氧化硅纳米粒子具有良好的理化性质及特异靶向乳腺癌MCF-7细胞的能力,在检测CTC细胞群或具有低标记物表达的细胞等方面显示出极好的潜力.

森林生态系统作为陆地生态系统主体,是一个可再生循环系统,其在演变发育过程中,存储了大量环境变化的信息,在全球生态系统碳汇中占据重要地位.植硅体碳封存被认为是一种森林生态系统长期碳封存的途径,开展对森林生态系统植硅体及其封存有机碳的研究将对估算森林生态系统长期碳封存潜力,应对全球气候变暖有重要意义.本文综述了植硅体及其封存有机碳在植物-凋落物-土壤各个环节含量及存在形式的差异,探讨了其迁移变化规律.植硅体及其封存有机碳在不同环节之间的周转和含量受内、外部因素综合影响,具有不稳定性.由于对植硅体及其封存有机碳的量化研究较为缺乏,尤其是针对生态脆弱区,今后应加强植硅体及植硅体碳形成机理研究,估测植物不同器官碳封存量,增加研究的时空尺度,加强在生态脆弱区开展植硅体碳汇研究,为准确估算森林生态系统植硅体碳汇提供依据.

人类活动输入影响河流水体化学组成,增加经河流体系向海洋输出物质的通量,影响全球物质循环过程.有效识别人为输入的影响途径和范围对于量化人类活动对全球物质循环的影响具有重要作用.沙颍河是淮河上游最大支流,流域水体受人为输入影响严重,通过研究沙颍河流域强人为输入对河水水化学组成的影响过程,有利于弄清楚强烈人为活动干扰下河流输出物质通量的变化.本文通过平水期(2019年12月)采集河水(n=41)以及地下水样品(n=12),分析其水化学及氢氧同位素组成,阐明人为输入影响方式和途径以及在空间上的分布规律,辨别控制水体化学组成的主要因素.结果表明:沙颍河支流河水和地下水阴离子以HCO3-为主,阳离子以Ca2+为主,干流河水逐渐转变为阴离子以Cl-为主,阳离子以Na+为主的水体水化学类型;碳酸盐岩和硅酸盐岩化学风化、城市工业和生活污水以及农业面源是控制流域水体化学组成的主要因素.多数沙河河水以及上游颍河河水水化学组成主要受岩石化学风化为主,少受工业废水及生活污水影响,贾鲁河和沙颍河干流河水受城市工业及生活污水影响,流域地下水普遍受到农业面源的影响;研究区地下水氯碱指数小于0,与硅酸盐岩矿物中K+和Na+与水体中Ca2+和Mg2+发生阳离子交换有关.沙颍河干流河水水体K+和Na+含量高于地下水,除地下水补给河水部分K+和Na+外,工业废水和生活污水输入的K+和Na+是沙颍河干流河水K+和Na+含量升高的主要原因;沙颍河干流河水Cl-等行为保守元素含量往下游逐渐降低,与地下水补给和下游闸坝畜水稀释有关,而水体氘盈余值持续升高,显示下游河水经历强烈蒸发过程.本研究阐明了强人为输入对河水的影响,为沙颍河流域水污染治理提供了科学依据.

背景:近红外发光碳点具备有蓝绿发光碳点不具备的组织穿透性,是理想的成像剂,但是由于其在体内易降解而无法到达靶点组织,实验将其与纳米粒相结合,使其能通过循环系统到达相应靶点,达到实时成像的目的.目的:制备具有成像能力且安全性高的近红外成像载碳点介孔有机-无机杂化二氧化硅纳米粒(mesoporous organosilica nanocapsules-carbon nanodots,MON-CDs).方法:利用胶束/前体共模板组装策略,以原硅酸四乙酯和双[3-(三乙氧基甲硅烷基)丙基]四硫化物为原材料、十六烷基三甲基氯化铵为模板剂、三乙醇胺为碱性催化剂成功制备了有机-无机杂化介孔二氧化硅纳米粒子,并将碳点加入到整个体系中制备MON-CDs.利用透射电镜与荧光光谱仪检测纳米粒的结构、形貌及其加载的荧光强度;利用光声成像仪、扫描激光共聚焦显微镜验证其体外成像能力,并在小鼠乳腺癌模型体内证明其体内光声成像能力;利用CCK-8实验检测不同质量浓度MON-CDs溶液的生物安全性.结果 与结论:①透射电镜显示,MON-CDs的粒径为(50.0±4.6)nm,呈球形,大小均一且具备良好的分散性,孔道清晰可见,碳点参杂其中;荧光检测显示碳点与介孔有机-无机杂化二氧化硅纳米粒子成功连接;②CCK-8检测显示,当MON-CDs溶液的质量浓度在200 mg/L以内时无明显的细胞毒性;③扫描激光共聚焦显微镜显示,当MON-CDs与MCF-7细胞共孵育1 h时,纳米粒已出现了细胞摄取,并且大部分集中于细胞膜附近;共孵育2 h时,纳米粒累积进入细胞内的量增加,纳米粒主要分布于细胞质中,并且大部分细胞内部均出现了纳米粒的摄入;④光声成像检测显示,随着MON-CDs溶液质量浓度的增加,体外光声信号强度增强;经尾静脉注射MON-CDs溶液6 h后,在乳腺癌小鼠肿瘤组织处观察到了明显的光声信号;⑤结果表明,MON-CDs具有很好的生物安全性且拥有近红外发光,在光声成像仪及激光共聚焦下展现了良好的成像能力.

地球表层元素硅(Si)的生物地球化学循环影响全球初级生产力和全球碳循环进而影响地球环境变化.土壤生物硅(BSi)因其易溶解而成为岩石圈-土壤圈-生物圈-水圈等圈层之间Si迁移-转化的枢纽.采集海南岛西南部的热带季雨林、经济林(橡胶林、桉树林、芒果林)和农作物(香蕉、甘蔗)土壤样品.采用热碱消化连续提取法萃取BSi;运用相关分析和主成分分析法识别土壤BSi含量变化的主要驱动因素.结果表明:研究区不同植物群落土壤BSi含量从大到小依次为:香蕉地((2.38±0.72)mg/g)＞热带季雨林((1.86±1.34)mg/g)＞橡胶林((1.42±0.81)mg/g)＞桉树林((1.22±0.28)mg/g)＞芒果林((0.98土0.71)mg/g)＞甘蔗地((0.62±0.74)mg/g);研究区土壤BSi含量存在随群落变化的季节变化:森林群落土壤BSi含量干季大于湿季,农业草本群落(香蕉和甘蔗)土壤BSi含量则出现湿季大于干季的特征.研究区土壤BSi含量变化主要受生物因素(总氮和碳/氮(C/N))和非生物因素(化学风化程度)耦合驱动.在全球尺度上,海南岛西南部土壤BSi含量(1.43 mg/g)低于热带雨林土壤BSi含量(2.5 mg/g),揭示水热同期的季风气候区山地土壤较活跃的微生物活动和较强的降雨、径流侵蚀作用,均有利于土壤BSi发生迁移-转换,最终以溶解态硅的形式随地表径流注入南海,在一定程度上保持南海生态系统的营养成分结构,确保南海生态系统良性循环.